硅晶圆表面氧化硅薄膜的化学沉积及温度对反应动力学的影响研究-solarbe文库

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山东化工收稿日期２０１９－０６－１８基金项目四川省科技厅应用基础重点项目（项目号２０１６ＪＹ０２１２）作者简介阳耀月（１９８８），副研究员，博士，研究方向为表面化学与先进能源材料。硅晶圆表面氧化硅薄膜的化学沉积及温度对反应动力学的影响研究阳耀月（西南民族大学化学与环境保护工程学院，四川成都６１００４１）摘要为推动开发硅基太阳能电池单面制绒工艺，本研究利用化学湿法在Ｓｉ晶圆表面构建了均一的ＳｉＯ２膜（记为ＳｉＯ２＠Ｓｉ），动力学研究表明膜生长速率从（１．１ ± ０．０１）ｎｍ · ｍｉｎ－１（３０ ℃ ）逐渐增至（４．９ ± ０．４１）ｎｍ · ｍｉｎ－１（７０ ℃ ），这与该沉积反应的吸热特性相符。关键词硅；二氧化硅；单面制绒；湿法制备；生长动力学中图分类号ＴＭ９１４．４文献标识码Ａ文章编号１００８－０２１Ｘ（２０１９）１５－００４２－０２目前，提高Ｓｉ基太阳能电池的光电效率是研究机构和光伏企业关注的焦点问题［１－４］。其中，在Ｓｉ片表面刻蚀出特殊的金字塔形纹理（即制绒）可有效提高光捕捉效率［１，５］，因此制绒是生产以Ｓｉ为基础的太阳能电池的重要工艺。传统工艺都是在Ｓｉ晶圆正反两面同时制绒，但这种双面制绒工艺有如下缺点第一是过度减薄Ｓｉ晶圆，大幅提高了电池生产过程中Ｓｉ片的破损率；更重要的是其电池效率始终不理想［６－８］。为解决上述问题，科学家提出了一种单面制绒的工艺［９－１０］。其主要方法是在Ｓｉ晶圆某一表面生长保护性涂层，隔绝腐蚀性制绒液，从而实现单面制绒。利用Ｓｉ１－ｘＮｘ膜作为隔绝涂层是当下的主流方案。然而，制备这种表面涂层需要昂贵的设备和复杂的操作流程，不适宜大规模生产［７，１１－１２］。因而亟需开发一种工艺简单，成本低廉，易于大规模生产的保护涂层构建方案。注意到，ＳｉＯ２膜可有效地包覆微米、纳米颗粒。Ｌｅｅ等［１３］在金纳米棒表面包覆一层纳米ＳｉＯ２薄膜，形成了所谓的Ｙｏｒｋ－Ｓｈｅｌｌ结构，起到了阻止金表面非特异性吸附的作用。Ｄｅｎｇ等［１４］也报道了在纳米Ａｇ颗粒表面构建一层纳米ＳｉＯ２膜，用于研究贵金属表面增强拉曼效应中的近场效应。刘连利等［１５］采用正硅酸乙酯水解法在ＳｉＣ颗粒表面也成功包覆了ＳｉＯ２膜，起到了表面保护膜的作用。Ｈｉｍｐｓｅｌ等［１６］认为Ｓｉ和ＳｉＯ２由于微观结构相似，晶格错配（ｌａｔｔｉｃｅｍｉｓｍａｔｃｈ）小，具有更好的结合粘附力。而事实上，固体表面沉积ＳｉＯ２薄膜也早有报道［１７－１９］。受此启发，ＳｉＯ２膜也许可替代ＳｉＮｘ膜，作为单面制绒的保护涂层。综上，ＳｉＯ２薄膜或可作为Ｓｉ单面制绒的保护涂层。本工作研究了一种简便经济的Ｓｉ表面不同厚度ＳｉＯ２薄膜的构建方案，同时初步探究了该薄膜沉积反应的化学动力学，提出了膜沉积的机制。本工作或可为进一步提高Ｓｉ基太阳能电池效率起到推动作用。１实验将Ｓｉ片（ｐ型，（１１１）取向）浸入所谓的Ｐｉｒａｎｈａ清洗液中，保持３０ｍｉｎ，清洗吹干备用。将过量硅胶加入氟硅酸溶液（Ｈ２ＳｉＦ６，３３ｗｔ％）中，在室温下搅拌３ｈ后过滤，加入硼酸并控制浓度为０．３ｍｍｏｌ／Ｌ制得沉积液。垂直浸入已处理好的Ｓｉ片，调节反应温度进行反应。反应后将Ｓｉ片用纯水冲洗并吹干，获得表面覆盖纳米ＳｉＯ２膜的Ｓｉ片，记为ＳｉＯ２＠Ｓｉ片。利用ＦｉｌｍｅｔｒｉｃｓＦ５０膜厚仪测定ＳｉＯ２膜的平均厚度，利用安捷伦Ｃａｒｒｙ６６０傅里叶变换红外光谱进行表面化学键表征。本工作所用之试剂都未经进一步纯化，溶液都以Ｍｉｌｌ－Ｑ超纯水配制，温度控制采用油浴法。２结果与讨论图１３０ ℃ 下连续沉积了不同时间的硅片图如图１所示，硅片颜色的变化表明Ｓｉ表面成功地沉积了纳米级ＳｉＯ２膜。值得说明的是，当ＳｉＯ２膜沉积在Ｓｉ表面后，由于光的干涉作用，其表观颜色会周期性地随膜厚度的改变而变化［１８］。根据化学常识，我们提出硅氧化物薄膜的沉积机制如反应（１）所示。因而，ＳｉＯ２膜的沉积反应实际上是饱和Ｈ２ＳｉＦ６溶液的可逆水解反应。为使反应持续进行，反应液中加入微量的Ｈ３ＢＯ３，以消耗水解生成的ＨＦ。同时，生成的ＳｉＯ２在硅片上缓慢沉淀而逐渐形成纳米薄膜。此方法具有简便易操作、重复性优异的特点，适宜于规模化生产。Ｈ２ＳｉＦ６＋２Ｈ２Ｏ↔６ＨＦ＋２ＳｉＯ２（１）ＨＦ＋Ｈ３ＢＯ３ ↔ＢＦ４－＋Ｈ３Ｏ＋＋Ｈ２Ｏ（２）同时，我们对所得的ＳｉＯ２＠Ｓｉ样品进行了红外光谱测试，以进一步证实其表面化学构成。如图２所示，可非常明显地观察到位于１０９５ｃｍ－１，４５７ｃｍ－１和８０４ｃｍ－１的谱峰，这些峰都是ＳｉＯ２的特征振动峰［２０－２１］。而在９３０ｃｍ－１处出现的弱峰应归属于Ｓｉ－Ｆ键的伸缩振动（ ν （Ｓｉ－Ｆ）），这表明所得的ＳｉＯ２薄膜中有少量Ｆ掺杂［２１－２２］。在１２００ｃｍ－１处出现了宽肩峰，这表明湿法沉积制备的ＳｉＯ２薄膜比热氧化ＳｉＯ２薄膜具有更强的Ｓｉ－Ｏ－Ｓｉ伸缩振动（ ν （Ｓｉ－Ｏ－Ｓｉ）），从侧面说明前者的微观结构更为均一［２１］。 ·２４· ＳＨＡＮＤＯＮＧＣＨＥＭＩＣＡＬＩＮＤＵＳＴＲＹ２０１９年第４８卷万方数据第１５期图３（Ａ）ＳｉＯ２膜层厚度随沉积时间变化关系图；（Ｂ）沉积表观平均速率随温度变化图。同时，我们研究了ＳｉＯ２膜沉积的反应动力学，特别关注了温度对膜层沉积平均速率的影响。如图３所示，沉积平均速率随着沉积温度的升高而增大，从（１．１ ± ０．０１）ｎｍ · ｍｉｎ－１（３０ ℃ ）逐渐升高到（４．９ ± ０．４１）ｎｍ · ｍｉｎ－１（７０ ℃ ），这与Ｈ２ＳｉＦ６水解反应为吸热反应的特性相符。但值得说明的是，当温度升高后，沉积过程中水的蒸发量越为显著，前驱体水解反应所得ＳｉＯ２胶体颗粒发生团聚而变成白色絮状沉淀［２０］。这不但使ＳｉＯ２膜层在Ｓｉ表面的黏附性减弱，而且大大降低了膜层的均一性。因此，在实际沉积过程中，选择较低温度（３０～５０ ℃ ）将更为有利。其他反应动力学因素如前躯体溶液浓度，添加剂浓度对沉积平均速率的影响正在进一步研究中，相关结果将在后续的论文中做详细阐述。另外，ＳｉＯ２膜层的抗刻蚀性能是评价其能作为保护涂层的参考指标之一。本工作采用所谓的 “ 高温强碱液刻蚀法 ” 模拟真实制绒过程，粗略地考察ＳｉＯ２纳米膜的抗刻蚀性能。经１０ｍｉｎ碱液腐蚀，裸硅片的质量下降８．４％，而ＳｉＯ２＠Ｓｉ样品质量保持不变。当刻蚀时间到达３０ｍｉｎ，裸硅片和ＳｉＯ２＠Ｓｉ样品的质量分别减少了１９％和９％。由此可见，硅表面的ＳｉＯ２纳米膜具有良好的抗刻蚀性能，ＳｉＯ２膜或许可成为一种新型单面制绒的保护涂层。３结论本文通过全湿化学法在Ｓｉ片表面成功地沉积了纳米级ＳｉＯ２掩膜，并通过调控沉积时间，连续地制备出不同膜层厚度和相应颜色周期的Ｓｉ片，同时初步研究了该沉积反应的温度控制反应动力学，其反应规律与一般吸热反应基本相同。所得ＳｉＯ２掩膜不仅在碱液刻蚀测试中稳定存在，在商用制绒剂刻蚀中也无金字塔型特殊纹理生成，这表明ＳｉＯ２掩膜对Ｓｉ基底具有可靠的反刻蚀作用。本工作可能为Ｓｉ片单面制绒提供经济实用的新方案。参考文献［１］ＳｃｈｍｉｄｔＪ，ＭｅｒｋｌｅＡ，ＢｒｅｎｄｅｌＲ，ｅｔａｌ．Ｓｕｒｆａｃｅｐａｓｓｉｖａｔｉｏｎｏｆｈｉｇｈ－ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙｓｉｌｉｃｏｎｓｏｌａｒｃｅｌｌｓｂｙａｔｏｍｉｃ－ｌａｙｅｒ－ｄｅｐｏｓｉｔｅｄＡｌ２Ｏ３［Ｊ］．ＰｒｏｇｒｅｓｓｉｎＰｈｏｔｏｖｏｌｔａｉｃｓＲｅｓｅａｒｃｈ＆Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，２００８，１６（６）４６１－４６６．［２］ＺｈｏｕＺＱ，ＷａｎｇＬＸ，ＳｈｉＷ，ｅｔａｌ．ＡｓｙｎｅｒｇｅｔｉｃａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｏｆｓｕｒｆａｃｅｐｌａｓｍｏｎａｎｄｆｉｅｌｄｅｆｆｅｃｔｔｏｉｍｐｒｏｖｅＳｉｓｏｌａｒｃｅｌｌｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ［Ｊ］．Ｎａｎｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，２０１６，２７（１４）１４５－２０３．［３］ＧｏｅｔｚｂｅｒｇｅｒＡ，ＬｕｔｈｅｒＪ，ＷｉｌｌｅｋｅＧ．Ｓｏｌａｒｃｅｌｌｓｐａｓｔ，ｐｒｅｓｅｎｔ，ｆｕｔｕｒｅ［Ｊ］．ＳｏｌａｒＥｎｅｒｇｙＭａｔｅｒｉａｌｓ＆ＳｏｌａｒＣｅｌｌｓ，２００２，７４（１－４）１－１１．［４］ＧｒｅｅｎＭＡ．Ｔｈｅｐａｔｈｔｏ２５％Ｓｉｌｉｃｏｎｓｏｌａｒｃｅｌｌｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙｈｉｓｔｏｒｙｏｆｓｉｌｉｃｏｎｃｅｌｌｅｖｏｌｕｔｉｏｎ［Ｊ］．ＰｒｏｇｒｅｓｓｉｎＰｈｏｔｏｖｏｌｔａｉｃｓＲｅｓｅａｒｃｈ＆Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，２００９，１７（３）１８３－１８９．［５］ＳｃｏｔｔｍｏｎｃｋＪＡ，ＳｔｅｌｌａＰＭ，ＡｖｅｒｙＪＥ．Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｏｆｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇｐｒｏｃｅｄｕｒｅｓｆｏｒａｄｖａｎｃｅｄｓｉｌｉｃｏｎｓｏｌａｒｃｅｌｌｓ［Ｊ］．ＮａｓａＳｔｉ／ｒｅｃｏｎＴｅｃｈｎｉｃａｌＲｅｐｏｒｔＮ，１９７４（１）７５－８２．［６］ＹｏｕｎｇＲＪＳ，ＲｏｓｅＭ，ＲａｂｙＪＡ，ｅｔａｌ．Ａｌｕｍｉｎｕｍｔｈｉｃｋｆｉｌｍｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ（ｓ），ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ（ｓ），ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒｄｅｖｉｃｅ（ｓ）ａｎｄｍｅｔｈｏｄｓｏｆｍａｋｉｎｇｔｈｅｒｅｏｆＵＳ，７７７１６２３［Ｐ］．２０１０－０８－１０．［７］ＮａｒａｓｉｍｈａＳ，ＲｏｈａｔｇｉＡ，ＷｅｅｂｅｒＡＷ．Ａｎｏｐｔｉｍｉｚｅｄｒａｐｉｄａｌｕｍｉｎｕｍｂａｃｋｓｕｒｆａｃｅｆｉｅｌｄｔｅｃｈｎｉｑｕｅｆｏｒｓｉｌｉｃｏｎｓｏｌａｒｃｅｌｌｓ［Ｊ］．ＩＥＥＥＴｒａｎｓａｃｔｉｏｎｓｏｎＥｌｅｃｔｒｏｎＤｅｖｉｃｅｓ，１９９９，４６（７）１３６３－１３７０．［８］Ｋｒ ä ｎｚｌＡ，ＳｃｈｎｅｉｄｅｒＡ，ＭｅｌｎｙｋＩ，ｅｔａｌ．Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔａｓｐｅｃｔｓｏｆｂａｃｋ－ｓｕｒｆａｃｅｆｉｅｌｄ（ＢＳＦ）ｆｏｒｍａｔｉｏｎｆｏｒｔｈｉｎｍｕｌｔｉ－ｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅｓｉｌｉｃｏｎｗａｆｅｒｓ［Ｊ］．ＡｓｉａｎＪＥｎｖｉｒｏｎ，２００４，５（４）２７５－２８３．［９］ＨａｒｔｌｅｙＯＮ，ＲｕｓｓｅｌｌＲ，ＨｅａｓｍａｎＫＣ，ｅｔａｌ．ＩｎＩｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎｏｆＴｈｉｎａｌｕｍｉｎｉｕｍｆｉｌｍｓｏｎｔｈｅｒｅａｒｏｆｍｏｎｏｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅｓｉｌｉｃｏｎｓｏｌａｒｃｅｌｌｓｆｏｒｂａｃｋｓｕｒｆａｃｅｆｉｅｌｄｆｏｒｍａｔｉｏｎ［Ｃ］／／ＰｈｏｔｏｖｏｌｔａｉｃＳｐｅｃｉａｌｉｓｔｓＣｏｎｆｅｒｅｎｃｅ．ＣｏｎｆｅｒｅｎｃｅＲｅｃｏｒｄｏｆｔｈｅＴｗｅｎｔｙ－ＮｉｎｔｈＩＥＥＥ，２００２１１８－１２１．［１０］ＤａｖｉｓＫＯ，ＪｉａｎｇＫ，ＤｅｍｂｅｒｇｅｒＣ，ｅｔａｌ．Ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎｏｆｔｈｅｉｎｔｅｒｎａｌｂａｃｋｒｅｆｌｅｃｔａｎｃｅｏｆｒｅａｒ－ｓｉｄｅｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｓｔａｃｋｓｆｏｒＣ－Ｓｉｓｏｌａｒｃｅｌｌｓ［Ｊ］．ＩＥＥＥＪｏｕｒｎａｌｏｆＰｈｏｔｏｖｏｌｔａｉｃｓ，２０１３，３（２）６４１－６４８．［１１］ＴｈｏｒｓｔｅｎｓｅｎＪ，ＦｏｓｓＳＥ，ＧｊｅｓｓｉｎｇＪ．Ｌｉｇｈｔ－ｔｒａｐｐｉｎｇｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆｐａｔｃｈｔｅｘｔｕｒｅｓｃｒｅａｔｅｄｕｓｉｎｇｌａｓｅｒａｓｓｉｓｔｅｄｔｅｘｔｕｒｉｎｇ［Ｊ］．ＰｒｏｇｒｅｓｓｉｎＰｈｏｔｏｖｏｌｔａｉｃｓＲｅｓｅａｒｃｈａｎｄＡｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ，２０１４，２２（９）９９３－１０００．［１２］ＭｏｒｉｋａｗａＨ，ＮｉｉｎｏｂｅＤ，ＮｉｓｈｉｍｕｒａＫ，ｅｔａｌ．ＰｒｏｃｅｓｓｅｓｆｏｒＯｖｅｒ１８．５％Ｈｉｇｈ－ｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙｍｕｌｔｉ－ｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅｓｉｌｉｃｏｎｓｏｌａｒｃｅｌｌ［Ｊ］．ＣｕｒｒｅｎｔＡｐｐｌｉｅｄＰｈｙｓｉｃｓ，２０１０，１０（２）Ｓ２１０－Ｓ２１４．［１３］ＬｅｅＪ，ＰａｒｋＪＣ，ＳｏｎｇＨ．ＡｎａｎｏｒｅａｃｔｏｒｆｒａｍｅｗｏｒｋｏｆａＡｕ＠ＳｉＯ２ｙｏｌｋ／ｓｈｅｌｌｓｔｒｕｃｔｕｒｅｆｏｒｃａｔａｌｙｔｉｃｒｅｄｕｃｔｉｏｎｏｆｐ－ｎｉｔｒｏｐｈｅｎｏｌ［Ｊ］．ＡｄｖａｎｃｅｄＭａｔｅｒｉａｌｓ，２００８，２０（８）１５２３－１５２８．［１４］ＤｅｎｇＺ，ＣｈｅｎＭ，ＷｕＬ．ＮｏｖｅｌｍｅｔｈｏｄｔｏｆａｂｒｉｃａｔｅＳｉＯ２／Ａｇｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｐｈｅｒｅｓａｎｄｔｈｅｉｒｃａｔａｌｙｔｉｃ，ｓｕｒｆａｃｅ－ｅｎｈａｎｃｅｄＲａｍａｎｓｃａｔｔｅｒｉｎｇｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ［Ｊ］．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＰｈｙｓｉｃａｌＣｈｅｍｉｓｔｒｙＣ，２００７，１１１（３１）１１６９２－１１６９８．［１５］刘连利，刘伟，王莉丽，等．ＳｉＯ２包覆纳米ＳｉＣ的制备及表征［Ｊ］．中国材料科技与设备，２００９（２）１７－１９．［１６］ＨｉｍｐｓｅｌＦＪ，ＭｃｆｅｅｌｙＦＲ，Ｔａｌｅｂ－ＩｂｒａｈｉｍｉＡ，ｅｔａｌ．ＭｉｃｒｏｓｃｏｐｉｃｓｔｒｕｃｔｕｒｅｏｆｔｈｅＳｉＯ２／Ｓｉｉｎｔｅｒｆａｃｅ［Ｊ］．ＳｐｒｉｎｇｅｒＵＳ，１９８８，３８（９）６０８４－６０８４．（下转第４７页） ·３４·阳耀月硅晶圆表面氧化硅薄膜的化学沉积及温度对反应动力学的影响研究万方数据第１５期Ｔｇ为７０．０３ ℃ 、１２５．９８ ℃ （表３）。ＤＡＣ与ＳＰＥ的添加使共聚物表现为两个玻璃化转变温度，并且相比均聚物，其中一个偏低，另一个偏高。这是由于第二单体的加入使分子量降低，而分子链段刚性提高。２．６ＳＥＭ分析将聚合物分散于水中，配成０．５％的分散液，用氢氧化钠溶液将其中和，搅拌均匀，离心排除气泡，取少量凝胶完全冻干后淬断，断面喷金，做扫描电镜。由扫描电镜图５可看出，凝胶冻干后形成了非常疏松均匀的网状结构，网格孔径平均约为３０ μ ｍ，这是微凝胶可以吸水增稠的必要条件。均匀的网络结构可使凝胶内部折射率一致，所以光线折射及散射量很低，凝胶整体透明度较高。因为丙烯酸微凝胶是亲水性非常强的粉末，冻干后其松散多孔的结构更易吸潮。图中表层网格有粘连成块的现象，可能是制样过程中迅速吸附空气中的水分导致粘结。扫描电镜测试需要非常高的真空度，这也解释了冻干凝胶在样品室中达到测试所需真空环境需要更长时间的原因。为避免水分对仪器的损伤，凝胶应充分冻干，并迅速制样及测试。图５Ｐ（ＡＡ－ｃｏ－ＳＰＥ）形成微凝胶的扫描电镜图片Ｆｉｇ．５ＴｈｅＳＥＭｉｍａｇｅｓｏｆｍｉｃｒｏｇｅｌｆｏｒｍｅｄｂｙＰ（ＡＡ－ｃｏ－ＳＰＥ）３结论对丙烯酸微凝胶的合成条件进行优化的研究表明，单体浓度、共聚单体选择以及组成对凝胶的黏度、润湿时间及透明度均有一定的影响。选用磺酸型甜菜碱与丙烯酸共聚，可提高凝胶的耐稀释性、耐盐性等流变学性质，当甜菜碱用量为３％～５％时，为最佳添加量，加入０．５ｍｏｌ／ＬＮａＣｌ时，凝胶的黏度保持率达７３．５％；通过扫描电镜分析可知，凝胶为均匀网络结构，平均网格孔径约为３０ μ ｍ。参考文献［１］王萃萃，杨伟平，许戈文．水凝胶的应用与研究进展［Ｊ］．聚氨酯工业，２０１０，９（７）６０－６３．［２］白靖，李骞．药用丙烯酸树脂在制剂中的应用进展［Ｊ］．中国药房，２０１１，２２（１７）１６１３－１６１６．［３］龙明策，王鹏，郑彤．高吸水性树脂的合成及其应用［Ｊ］．高分子材料科学与工程，２００２，１８（５）３１－３５．［４］田巍，李天一，白福臣．保水剂研究进展及应用［Ｊ］．化工新型材料，２００９，３７（２）１１－１４．［５］代雨滨，王景慧．增稠剂研究进展［Ｊ］．价值工程，２０１１，３０（２３）３９．［６］刘义，高俊．化妆品用增稠剂［Ｊ］．日用化学工业，２００３，３３（１）４３－４８．［７］于善普．丙烯酸系增稠剂的合成、聚合动力学及性能的研究［Ｄ］．上海上海大学，２０００．［８］ＳｉｎｇｌａＡＫ，ＣｈａｗｌａＭ，ＳｉｎｇｈＡ．Ｐｏｔｅｎｔｉａｌａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓｏｆｃａｒｂｏｍｅｒｉｎｏｒａｌｍｕｃｏａｄｈｅｓｉｖｅｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄｄｒｕｇｄｅｌｉｖｅｒｙｓｙｓｔｅｍａｒｅｖｉｅｗ［Ｊ］．ＤｒｕｇＤｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔａｎｄＩｎｄｕｓｔｒｉａｌＰｈａｒｍａｃｙ，２０００，２６（９）９１３－９２４．［９］宁金妍．两性磺酸甜菜碱聚合物纳米复合水凝胶的合成、结构和性能的研究［Ｄ］．上海东华大学，２０１４．［１０］朱阳阳，金二锁，宋君龙．两性聚丙烯酰胺的性质、合成与应用研究进展［Ｊ］．化工进展，２０１５，３４（３）７５８－７６６．（本文文献格式张慧芹．两性单体与丙烯酸共聚制备水凝胶［Ｊ］．山东化工，２０１９，４８（１５）４４－４７．櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉櫉）（上接第４３页）［１７］ＬｅｅＭＫ，ＨｏＣＬ，ＺｅｎｇＪＹ．Ｌｉｑｕｉｄｐｈａｓｅｄｅｐｏｓｉｔｅｄｓｉｌｉｃｏｎｏｘｉｄｅｗｉｔｈｌｏｗｅｒｂｏｒｏｎｉｍｐｕｒｉｔｙｇｒｏｗｎｏｎｇａｌｌｉｕｍｎｉｔｒｉｄｅｂｙｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ－ｄｉｆｆｅｒｅｎｃｅｍｅｔｈｏｄ［Ｊ］．ＰｈｙｓｉｃａＳｔａｔｕｓＳｏｌｉｄＡｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ＆Ｍａｔｅｒｉａｌｓ，２００８，２０５（２０５）２３１－２３４．［１８］ＣｈｏｕＪＳ，ＬｅｅＳＣ．ＰｒｏｃｅｓｓｆｏｒｄｅｐｏｓｉｔｉｎｇｓｉｌｉｃｏｎｄｉｏｘｉｄｅｂｙｌｉｑｕｉｄｐｈａｓｅｄｉｐｏｓｉｔｉｏｎＵＳ，ＵＳ５５０６００６Ａ［Ｐ］．１９９６－０４－０９．［１９］ＨｕａｎｇＣＪ，ＨｏｕｎｇＭＰ，ＷａｎｇＹＨ，ｅｔａｌ．Ｉｍｐｒｏｖｅｄｆｏｒｍａｔｉｏｎｏｆｓｉｌｉｃｏｎｄｉｏｘｉｄｅｆｉｌｍｓｉｎｌｉｑｕｉｄｐｈａｓｅｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ［Ｊ］．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＶａｃｕｕｍＳｃｉｅｎｃｅ＆ＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙＡＶａｃｕｕｍＳｕｒｆａｃｅｓ＆Ｆｉｌｍｓ，１９９８，１６（１６）２６４６－２６５２．［２０］ＳａｗａｄａＭ，ＮａｋａｇａｍｉＹ，ＳｈｉｒａｆｕｊｉＴ，ｅｔａｌ．ＰｒｅｐａｒａｔｉｏｎｏｆｓｔａｂｌｅＦ－ｄｏｐｅｄＳｉＯ２ｔｈｉｎｆｉｌｍｓｆｒｏｍＳｉ（ＮＣＯ）４／ＳｉＦ４／Ｏ２ｇａｓｍｉｘｔｕｒｅｓｕｓｉｎｇａｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌｃａｐａｃｉｔｉｖｅｌｙｃｏｕｐｌｅｄＲＦｐｌａｓｍａｓｏｕｒｃｅ．［Ｊ］．ＪａｐａｎｅｓｅＪｏｕｒｎａｌｏｆＡｐｐｌｉｅｄＰｈｙｓｉｃｓ，１９９７，３