基于隧穿氧化物钝化接触的高效晶体硅太阳电池的研究现状与展望(1)-solarbe文库

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基于隧穿氧化物钝化接触的高效晶体硅太阳电池的研究现状与展望 * 任程超 1234 周佳凯 1234 张博宇 1234 刘璋 1234 赵颖 1234 张晓丹 1234 侯国付 1234† 1）南开大学光电子薄膜器件与技术研究所 , 天津 300350 2）天津市光电子薄膜器件与技术重点实验室 , 天津 300350 3）薄膜光电子技术教育部工程研究中心 , 天津 300350 4）天津市中欧太阳能光伏发电技术联合研究中心 , 天津 300350 在当今的光伏市场，晶体硅电池占据超过九成的份额，并且被认为在未来将依旧占据主导地位。在高效晶硅电池中，隧穿氧化物钝化接触太阳电池（ Tunnel Oxide Passivated Contact solar cell, TOPCon）因其优异的表面钝化效果以及与传统产线兼容性好的优势而受到人们的持续关注。该电池最显著的特征是其高质量的超薄氧化硅和重掺杂多晶硅的叠层结构，对全背表面实现了高效钝化，同时载流子选择性地被收集，具有制备工艺简单、使用 N 型硅片无光致衰减问题和与传统高温烧结技术相兼容等优点。本文首先介绍了隧穿氧化物钝化接触太阳电池的基本结构和基本原理，然后对现有超薄氧化硅层和重掺杂多晶硅层的制备方式进行了对比，最后在分析研究现状基础上指出了该电池未来的研究方向。关键字隧穿氧化物钝化接触，超薄氧化硅，重掺杂多晶硅层，太阳电池 PACS 84.60.Jt, 88.40.H–, 88.40.hj DOI10.7498/aps.70.20210316 基金国家重点研发计划（ 2018YFB1500402）和国家自然科学基金（ 62074084）资助的课题。 † 通讯作者 .E-mail gfhounankai.edu.cn 1 引言太阳能作为一种可持续的再生能源已经逐渐成为人类使用的能源中的重要组成部分。而利用太阳能发电的太阳电池中，晶硅电池的光伏市场占有率达到 90左右，而到目前为止，单晶硅太阳电池又是晶硅电池中的领跑者，其效率一直处于单结太阳电池效率的领先水平，目前最高效率已达到 26.6[1-3]。单晶硅是制备高效太阳电池的理想选择，具有晶体结构完美、禁带宽度合适（ 1.12 eV）、储量丰富的特点。此外， N 型单晶硅还具有纯度高、杂质少、晶界位错缺陷低、少子寿命高以及电阻率易控等优势 [4-6]。当前研究的高效晶硅太阳电池主要包括钝化发射极背场点接触（ Passivated Emitter and Rear Cell, PERC）太阳电池、钝化发射极背部局域扩散（ Passivated Emitter and Rear Locally-diffused, PERL）太阳电池、硅异质结（ Silicon Hetero Junction, SHJ）太阳电池、背接触硅异质结（ Heterjunction Back Contact, HBC）太阳电池、交叉指式背接触（ Interdigital Back Contact,IBC）太阳电池、隧穿氧化层钝化接触（ Tunnel Oxide Passivated Contact, TOPCon）太阳电池及多晶硅氧化物选择钝化接触（ Polycrystalline silicon on Oxide passivating contact, POLO）太阳电池等，大面积制备上皆已达到了 23以上超高效率（如表 1 所示）。相较于多晶硅太阳电池，单晶硅太阳电池具有良好的稳定性和转换效率 [7]。而由于硅片制造工艺的不断推陈出新，单晶硅太阳电池的制造成本持续下降，效率也不断提升。据模拟计算，本征异质结（ Heterojunction with Intrinsic thin film, HIT）太阳电池的极限效率为 27.5， PERC 太阳电池的极限效率为 24.5 ，而基于 TOPCon 结构的太阳电池具有更高的效率极限（ 28.228.7） [8]，同时也最接近晶体硅太阳电池理论极限效率（ 29.43） [9]。表 1 基于隧穿氧化物钝化接触的高效晶体硅太阳电池的研究简况表 Table 1 Research status and prospective of high-efficiency c-Si solar cells based on tunneling oxide passivation contacts. Institution Type Eff Voc Jsc FF Area Year mV mA/cm2 cm2 Trina N-type i-TOPCon 24.58 717 40.6 84.5 244.31 2020[10] JinkoSolar/AUO N-type TOPCon 24.90 712.8 41.68 83.84 235.80 2021[11] 中来 N-type TOPCon 23.19 701 39.9 83 246.21 2019[12] ISFH P-type POLO 26.1 726.6 42.62 84.28 4 2018[13] Frauhofer ISE N-type TOPCon 25.8 724 42.9 83.1 4 2017[14] Frauhofer ISE N-type TOPCon 24.5 713 41.4 83.1 100 2017[15] Frauhofer ISE N-type TOPCon 23.4 697 41.1 81.2 200 2018[16] 晶硅电池的重中之重一直是它的表面钝化。早期的网印电池，受限于当时的技术手段，人们只是简单引入了 TiO2 层。但是 TiO2 的钝化功能没有起到理想的作用。到 90 年代，随着工艺技术的发展，等离子体增强化学气相沉积（ Plasma Enhanced Chemical Vapor Deposition, PECVD）技术制备的氮化硅（ SiNx）薄膜成为主流，其一般用作太阳电池正面的减反射层和钝化层。随着 SiNx 的使用，对电池正面的钝化优化已经进入瓶颈阶段，于是人们开始将研究方向转向了具有严重复合问题的背表面。 UNSW 在 90 年代提出了 PERC[17-19]和 PERL 结构 [20-22]。这两种结构的共同点在于都是依靠氧化硅层来实现对电池背面的钝化，同时采用局部开孔形成点接触的工艺有效降低了非钝化区域的面积，而不同之处在于后者在开孔附近通过局部的掺杂扩散形成了背电场，局部扩散虽然能够降低接触区域的复合速率，但同时也会使工艺的复杂度骤增。虽然 PERC 以及 PERL 结构的太阳电池已经具有相对优良的表面钝化效果，但却将电池背面的接触区域限制在开孔范围。除了增加制备工艺的复杂程度外，开孔的工艺过程中还会对接触范围的硅材料造成损伤同时也会增加金属与半导体接触区的复合程度。并且开孔的存在还使得载流子不能从垂直于接触面这一最短路径传输，从而导致在传输过程中串阻增大，填充因子（ Fill Factor, FF）损失增加。而将钝化接触（ Passivated Contact）技术应用到太阳电池中从而形成钝化接触太阳电池成为了当前研究的热点 [23]。 2 TOPCon 电池工作原理 2.1 TOPCon 电池中载流子分离过程通常认为太阳电池中电流产生的内在动力是由 PN结的内建电场分离光生载流子形成，因为当能量大于半导体材料禁带宽度的光照射在 PN 结表面时会破坏原先由扩散运动和漂移运动产生的动态平衡，从而产生新的电子空穴对并在内建电场的作用下分离，所以会形成光生电流，而现在有些研究人员认为只要破坏平衡的费米能级，形成准费米能级梯度，就能产生电流。不同类型载流子在吸收层两侧接触区域的电导率是不同的，这使得分离开的光生电子和空穴分别向不同的方向输送 [24, 25]，载流子的输运过程如图 1 所示。图 1 钝化接触太阳电池中载流子的输运过程 Fig.1. Carrier transport in passivated contact solar cell. 吸收层中受光激发产生的电子和空穴分别沿导带和价带传输。理想情况下，图 1 中电子和空穴分别通过左侧电子接触和右侧空穴接触到达外电路。一般用复合电流密度（ J0c）和接触电阻率（ ρc）两个参数来衡量载流子选择性钝化接触性能的好坏 [26]。 ρc 代表钝化接触对多子的输出能力，即电子接触区对电子（多子）电流的电阻损耗。而 J0c 用来表明钝化接触对少子的阻挡能力，是由部分少子空穴移到电子接触区并与多子电子的复合产生的。 2.2 TOPCon 电池中载流子的输运过程 TOPCon 电池基于载流子选择性收集钝化接触结构，通过在电池背面制备由隧穿氧化硅层和重掺杂硅薄膜层组成的叠层来形成。由于超薄氧化硅和重掺杂硅薄膜良好的钝化效果使得硅片表面能带产生弯曲（如图 2 所示）从而形成场钝化效果，电子隧穿的几率大幅增加， ρc 也随之大幅降低 [27,28]。由于优异的载流子选择性钝化接触性能（ J0c 60 分钟的管式炉退火时间短，并发现当非晶硅厚度小于 40 nm 时，快速热退火是一种制备高质量多晶硅钝化接触而不产生气泡的有效方法 [48]。 HyunJung Park等人在 2019年研究了不同磷掺杂浓度下多晶硅掺杂的钝化质量 [49]。对于低掺杂多晶硅，通过提升退火温度和增加退火时间，使 iVoc 达到最大值 734 mV。而对于重掺杂多晶硅，因为在较高退火温度情况下磷在扩散过程中的俄歇复合速率增加，使 iVoc 下降，通过调节退火温度，最终获得 21.1的太阳电池效率。表 3 掺杂层制备方法优缺点对比 Table 3. Comparison of advantages and disadvantages of doping layer preparation method. 方法优点缺点 LPCVD 产量高，可以直接制备 n 型的多晶硅层会产生绕镀，效率相对较低 PECVD 可以进行单面制备，效率高产量低，对设备要求高，且对环境有污染溅射法无污染，操作简单且安全均匀性相对较差，退火温度想对较高 4.2 ploy-Si， ploy-SiCx 和 ploy-SiOx 掺杂层的对比当前 TOPCon 电池基本使用 ploy-Si 作为掺杂层，先由 CVD 的方法沉积一层 a-SiH 再经过退火处理使 a-SiH 转变为 ploy-Si，从而使得结晶度得到了极大的提升，并使得掺杂激活，有效掺杂效率提升，同时导电性也得到极大提升。但当前也逐渐发展出了用 ploy-SiCx 和 ploy-SiOx 作为掺杂层，并取得了不错的效果。研究人员发现由于 poly-Si 的寄生吸收损耗，使其对光的利用率降低，所以开发一种没有寄生吸收的掺杂层越来越多得到人们的关注。由 Zhiyu Xu 等人在 2020 年使用 PECVD 技术，通过调节 CH4 和 SiH4 之间气体流量比 R 和退火温度，发现 ploy-SiCx 的光学带隙随着 R 的增加而增加，但结晶率有所下降，不过这可以通过高温退火来得到改善。如图 7 所示，最后对顶部 /背部 TOPCon 太阳电池具有 ploy-SiOx 与 ploy-Si 相比，在短波长范围内 EQE 明显改善，效率提高了 0.9，达到 20.17[50]。而由 Guangtao Yang 等人在 2018 年同样用 PECVD 技术，通过在材料沉积过程中改变 O 含量来控制 ploy-SiOx 材料的结晶度及其吸收系数，同时还能增大 SiOx 的光学带隙，使其对长波段的光透过率更好，最终应用到 IBC 电池上的效率达到 19.7[51]。图 7 （ a）具有 poly-Si 后接触和 poly-SiCx 前接触的 TOPCon 太阳电池光照下的电流 - 电压（ IV）曲线。（ b）具有不同窗口层的太阳电池的外部量子效率 EQE[50] Fig. 7 a Current voltage IV curves of TOPCon solar cells with poly-Si back contact and poly-SiCx front contact under illumination. b External quantum efficiency EQE of solar cells with different window layers[50]. 4.3 硼掺杂发射极制备及前表面钝化的研究由 J. Liu 等人在 2018 年发表的文章中可以看出深发射极的屏蔽能力与刻蚀深度的关系不大 [52]。这使得当 J0con≤ 1000 fA/cm2 时金属化层能够深入发射极，获得低接触电阻和高 FF 和 VOC。并探究了发射极深度与 iVoc 与 VOC 的差异的关系，随着深度的增加，发射极可以更有效地屏蔽少数载流子到达金属触点，在降低 VOC 损耗方面起着关键作用。最终通过优化发射极和金属模式使硒电池的平均绝对效率提高了 0.24，最高效率为 20.7。 Manuel Schnabel 等人在 2018 年发现 Al2O3 的主要优点来自其作为化学钝化 SiOx 缺陷的氢源的作用，并且 Al2O3 层对聚 Si/SiOx 的氢化作用优于气体退火。用 Al2O3 处理可以得到更高的开路电压（即 VOC）从而得到良好的钝化表面，未来几代高效大体积 c-Si 模块可能会利用这一技术。而在用 Al2O3H 钝化 TOPCon 电池表面也获得了良好的效果 [53]。 5 隧穿氧化物钝化接触的高效晶体硅太阳电池的研究进展 2013 由 Fraunhofer ISE 第一次提出 TOPCon 电池，如图 8 所示，其采用了 N 型 FZ 硅片，正面采用普通金字塔制绒、硼扩散、 ALD 法制备氧化铝加 PECVD 法制备氮化硅钝化叠层起到钝化和减反射效果，背面为 TOPCon 结构，最终电池 Voc 达到 690.4 mV， FF 也达到 81.9。为了进一步提高效率，通过优化电池结构，最终获得的 Voc 达到 700 mV， FF 为 82，效率达到 23.7[23]。图 8 隧穿氧化层钝化接触太阳电池结构图 [23] Fig. 8. Structure of passivated contact solar cell with tunneling oxide layer[23]. 2014 年， Frank Feldmann 等人 [54]在之前的基础上，对 TOPCon 太阳电池进行了优化研究。他们对比了在相同工艺条件下， TOPCon 结构中载流子的一维传输特性相比于 PERC 电池中载流子三维传输的优势。并通过将背电极用 Ag 电极代替了 Ti 电极，改善了由于 Ti 电极较强的光寄生吸收而导致的短路电流密度（ Short-Circuit current density, JSC）下降。同时，将前金属电极与表面接触面积从 3减小至 1.1。之后把前金属电极的 Ti/Pd/Ag 叠层替换为 Pd/Ag 叠层，大大减小了接触电阻，降低了高串阻对 FF 的影响，但相比于 PERC 电池， VOC 的提升并不明显 [55]。但作者最后通过在前金属电极区下附加一个重掺杂 p发射极来阻挡少数载流子，这虽会导致俄歇复合的增加，但同时大大减少了金属 -半导体接触的复合，使得 J0metal从 1600 fA/cm2减小至 200 fA/cm2， Voc增加到 714 mV，最终 TOPCon 太阳电池的转换效率达到 24.4。图 9 PANDA-TOPCon 结构的太阳电池结构图 Fig. 9. Structure of PANDA-TOPCon solar cell. 2017 年，在中国第 17 届全国光伏大会上，英利公司宣布他们在熊猫（ PAHSA N-Type Development Aliance, PANDA）电池的基础上引进了 TOPCon 结构，如图 9 所示，并对氧化层和掺杂层进行了工艺优化，使得 PANDA-TOPCon 太阳电池的转换效率在（ 156 156） cm的大面积 N型硅片上达到了 21.6（ Voc678.0 mV， JSC 39.9 mA/cm2， FF80.0）。中国中来光电股份公司则将 TOPCon 结构与 N 型双面电池相结合，并在 2018 年上半年，宣布将其 N 型双面 TOPCon 太阳电池的平均转换效率提升至 22.5，最高效率达到 23.05，双面率达到 80.65。同时与 TOPCon 结构相似的 POLO 太阳电池结构如图 10 所示，他们都是氧化层与多晶硅的结合，且生长氧化层的方法基本相同，不同在于 POLO 电池在两面都生长氧化层，并分别生长 p、 n多晶硅，且在使用离子注入形成 p、 n 多晶硅时会形成 p、 nc-Si[56-58]。 2018 年， ISFH 的 Felix Haase 等人在 N 型 POLO （和 P 型 POLO）样品上，使用选择性激光烧蚀（ LASA）工艺，当激光接触开口面积分数为 12.3（ 8.7）时， J0c 密度为 2 fA/cm2（ 6 fA/cm2）和 iVoc 为 733 mV（ 727 mV）。该烧蚀工艺在叉指背接触式太阳电池中的应用，可获得 26.1 的功率转换效率，而这是 P 型晶体硅太阳电池的世界纪录效率 [13]。图 10 POLO 电池的基本结构图 [56] Fig. 10. Basic structure of POLO cell[56]. H. Steinkemper 等人在 2019 年利用数值模拟的方法研究了 P 型和 N 型多晶硅钝化接触在 P 型 TOPCon 太阳电池上的应用 [59]。利用自由能损失分析（ FELA）对相应的能量损失路径进行了分类。明确了 N 型多晶硅钝化接触的后结太阳电池由于表面钝化效果更好，正面金属化阴影较少，产生的内部功率更大，但效率潜力受到最先进的 P 型直拉硅（ Cz）晶片的低寿命限制。因此，当 P 型 Cz 硅的寿命小于 350 μs 时，作为背场的 P 型多晶硅钝化接触更为有利，长期来看， P 型硅片的寿命可能成为高效率多晶硅钝化接触太阳电池的瓶颈。最后通过对前端结构设计参数、 P 型硅片的寿命和电阻率，以及多晶硅钝化的钝化质量和接触电阻的研究，模拟设计出， P 型多晶硅和 N 型多晶硅作为背场的后结钝化接触的 P 型 TOPCon 太阳电池将分别获得约 24.43和 24.90的优良效率。 6 结语与展望 TOPCon 太阳电池有着优良的钝化特性以及与产业链的良好兼容特性，具有巨大的潜力。对于重掺杂多晶硅层，现有的 LPCVD、 PECVD 技术具有工艺复杂、污染环境、成本高等问题，而最新研究的溅射法制备的 TOPCon 电池效率又远低于传统方式，所以我们要继续探究新的环保节能的制备方式。氧化层的制备也有多种方式，需要通过对经济、节能、环保、效率成果等进行比较使用，对于使用 PECVD 等离子体制备方法，现在只有使用 N2O，未来可以使用多种含氧气体进行研究。未来 TOPCon 电池在大面积的工业生产上也会得到更好的应用，将逐渐取代当前的 PERC 电池；在效率方面也将逐步接近硅基太阳电池理论极限。此外， TOPCon 电池的全区域钝化也能很好地与钙钛矿电池结合成叠层电池，成为未来太阳电池效率提升的重要途径 [60, 61]。参考文献 [1] Li Z X, Wu S F, Lei L Z 2018 Prices Monthly 12 1 in Chinese [李志学 , 吴硕锋 , 雷理钊 2018 价格月刊 12 1] [2] Shao J, Qian H J 2018 Green Environ. Protect. Build. 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