10000914_底衬结构Sb2S3薄膜电池吸收层的制备及太阳电池-solarbe文库

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底衬结构Sb 2S3薄膜电池吸收层的制备及太阳电池潘国兴 1,2 王东潇 1,2 高守帅 1,2 周志强 1,2 孙云 1,2 张毅 1,2* 1 南开大学光电子薄膜器件与技术研究所，天津，邮编 300071； 2 天津市光电子薄膜器件与技术重点实验室，天津，邮编 300071 摘要本文采用快速热蒸发的方法在Mo衬底上制备出高结晶质量的Sb 2S3薄膜，通过优化衬底温度，蒸发温度以及蒸发时间等进一步提升薄膜质量，并制备出转化效率为1.75的底衬器件 Mo/Sb2S3/CdS/i-ZO/AZO/NiAl。通过SCAPS模拟吸收层内部深能级缺陷以及界面处缺陷对器件性能的影响，研究了快速热蒸发方法在底衬与顶衬结构上的差别，模拟结果发现是界面处的缺陷限制了底衬结构的器件性能，通过模拟为我们后期实验进一步优化，提升底衬器件性能提供了有力的理论指导。关键词Sb 2S3薄膜、底衬器件结构、SCAPS仿真 1.研究背景与内容硫化锑Sb 2S3薄膜材料所含元素无毒且地球元素储备丰富，具有优良的光学特性以及电学特性。硫化锑Sb 2S3具有合适的带隙（约 1.7eV），具有较高的吸光系数约10 5，可在较低的温度下制备等诸多优点，硫化锑Sb 2S3非常适合做薄膜太阳电池吸收层，被视为最有希望应用到商业化的太阳电池材料之一。目前有关硫化锑Sb 2S3薄膜太阳电池研已经取得非常大的进展。该材料主要应用于敏化以及平面型器件结构，在平面型器件结构中，诸多研究主要集中在顶衬以及底衬器件结构。目前顶衬器件结构以及取得较大的进展，在顶衬器件结构 FTO/CdS/Sb2S3/Au中目前已取得3.5器件效率[1]。在底衬器件结构Mo/Sb 2S3/CdS/i- ZO/AZO/NiAl目前只取得0.6的器件效率[2]，与顶衬器件结构的效率还有很大差距。针对上述差距本论文通过将高效的顶衬结构中的硫化锑Sb 2S3的制备方法快速热蒸发的方法[1,3]应用到底衬结构中，有效避免了在较高温度下蒸发Sb 2S3过程中Cd离子的扩散问题[4]，并成功制备出转换效率为1.75的底衬器件。本论文的研究内容主要有（1）通过快速热蒸发的方法在Mo衬底上制备Sb 2S3薄膜，并研究不同结晶温度对薄膜的择优以及形貌的影响。（2）通过SCAPS 软件模拟影响底衬器件性能的因素。 2.研究结果与讨论 2.1 Sb2S3薄膜的制备图1.不同结晶温度下XRD图本文采用快速热蒸发的方法制备Sb 2S3薄膜，并研究了不同衬底温度下薄膜的择优趋向，研究发现不同的衬底温度对薄膜的择优有非常大的影响，在较低衬底温度260°C时，薄膜是沿着[211]择优，由Sb 2S3材料特性可知，这是非常有利于载流子的输运。随着衬底温度升高，由图1可以看到[hk1]择优被完全抑制，薄膜择优方向发生改变，变为[hk0]即[120]、 [120]方向择优。由XRD 可以看到虽然衬底温度上择优方向发生改变，峰强逐渐增强，半高宽也在减小，说明薄膜的结晶质量在不断得到提高。图2 不同衬底温度下Sb 2S3形貌图。 a 260 °C, b 280 °C, c 300 °C, d 310 °C, a 320 °C 由图2可以看到，随着衬底温度的升高，薄膜的结晶质量在不断得到提升。可以发现当衬底为300 °C时，可以得到晶粒均匀致密的薄膜，薄膜质量最佳。随着温度的进一步升高，在蒸发过程中元素流失进一步加重使得晶粒尺寸变得不均匀，形貌也发生了较大的变化，以至于导致器件性能的恶化。 2.2 Sb2S3底衬结构器件性能研究图3 衬底为300°C时Sb 2S3器件J-V图通过薄膜厚度以及衬底温度的优化，最终制备出器件效率为1.75的Sb 2S3底衬结构的太阳电池，通过C-V测试得到载流子浓度为 cm-3，耗尽区宽度为454nm。相比于顶衬结构的2.371016 3.5[1]的转换效率还存在一定的差距，我们通过SCAPS 软件作了相关模拟，研究影响器件性能的因素主要为吸收层内部深能级缺陷以及界面处缺陷。研究发现界面处的缺陷也是底衬与顶衬结构的差别所在。图4 不同缺陷浓度J-V 模拟图 a吸收层内部不同浓度缺陷 b界面处不同浓度缺陷通过模拟发现增加吸收层内部缺陷使得器件J SC得到快速恶化，说明吸收内部缺陷增多增加光生载流子的复合降低J SC。通过增加界面缺陷浓度发现使得器件开压V OC得到大幅下降，并且出现了与实验J-V数据相同的”S”状。由于S元素饱和蒸汽压较大，在蒸发过程中，极易造成S元素的损失形成空位缺陷V S，在蒸发后期也会蒸发源以及衬底温度都加逐渐升高，使得Sb 2S3分解也变得严重，造成薄膜表面的缺陷浓度增加，这也使得底衬器件结构的在与CdS接触时形成大量的界面缺陷，造成器件性能的恶化。通过理论模拟为我们后期实验做进一步的优化提供了强有力的理论指导。 3. 结论通过采用快速热蒸发的方法制备Sb 2S3薄膜，研究表明300°C的结晶温度为最佳结晶温度，制备出的薄膜晶粒尺寸较大，且均匀致密。通过对薄膜制备工艺的进一步优化制备出转换效率为1.75 的底衬器件。并通过模拟研究了恶化器件性能的因素主要为吸收层内部缺陷以及界面处缺陷。为我们后期继续优化提升底衬结构的器件性能提供有力的理论指导。致谢本工作感谢国家自然基金（项目号51572132, 61674082）；天津市自然科学基金重点项目（项目号16JCZDJC30700）；“扬帆计划” 引进创新创业团队专项资助（项目编号 2014YT02N037）；天津市光电子薄膜器件与技术重点实验室支持参考文献 [1]. Yuan S, Deng H, Dong D, et al. Efficient planar antimony sulfide thin film photovoltaics with large grain and preferential growth[J]. Solar Energy Materials Solar Cells, 2016, 157887-893. [2]. Zhang L, Zhuang D, Zhao M, et al. Sb2S3, thin films prepared by vulcanizing evaporated metallic precursors[J]. Materials Letters, 2017, 208. [3]. Zhou Y, Wang L, Chen S, et al. Thin-film Sb2Se3 photovoltaics with oriented one-dimensional ribbons and benign grain boundaries[J]. Nature Photonics, 2015, 96409-415. [4]. Zhou Y, Li Y, Luo J, et al. Buried homojunction in CdS/Sb2Se3 thin film photovoltaics generated by interfacial diffusion[J]. Applied Physics Letters, 2017, 1111013901. 作者简介作者潘国兴通讯作者张毅主要研究方向化合物半导体薄膜、光伏材料研究；太阳电池器件物理研究。 Emailyizhangnankai.edu.cn 通信地址天津市津南区海河教育园区同砚路38号南开大学盛帆楼。邮政编码300350