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低温制备纯溴钙钛矿太阳电池的研究 栾继程 1,2,许佳 2,姚建曦 2,戴松元 1 1(华北电力大学,新型薄膜太阳电池北京市重点实验室,北京,102206) 2(华北电力大学,能源的安全与清洁利用北京市重点实验室,北京,102206) 摘要本文采用离子液体和 C60 作为电子传输材料,在低温下制备 n-i-p 结构的纯溴钙钛矿太 阳电池。首先通过溶液法在低温下制备四种不同结构的电子传输层,随后在不同的电子传输层 上,通过一步反溶剂法制备纯溴钙钛矿薄膜。其中,FTO 上旋涂离子液体,随后旋涂 C60 的复 合电子传输层能级与纯溴钙钛矿更匹配,基于此电子传输层上制备的钙钛矿薄膜致密平整,无 孔洞,质量最好,获得了 5.88的效率。 关键词 平面异质结结构, 低温制备, 离子液体, 钙钛矿太阳电池 1. 研究背景与内容 近年来,基于 MAPbBr3 的钙钛矿太阳电池因稳定性好、开路电压高等优点引起了科研工作 者的广泛关注。目前 MAPbBr3 钙钛矿太阳电池的电子传输层主要有富勒烯和 TiO2 两类。富勒 烯由于与钙钛矿前驱体溶液浸润性较差,且会溶于 DMF 中 [1],使得其多用于 p-i-n 结构的电子 传输层。而 TiO2 则多用于 n-i-p 结构中作为电子传输层,然而 TiO2 面临两个问题,一是 TiO2 的 制备需要高温,不适用于柔性以及叠层太阳电池 [2];二是 TiO2 具有光催化作用,会分解钙钛矿 材料,导致电池不稳定 [3]。发展低温下制备的电子传输层对于纯溴钙钛矿太阳电池至关重要。 本文在低温下70℃制备了离子液体/C60 复合电子传输层,将其用于 n-i-p 结构的 MAPbBr3 钙 钛矿太阳电池。最终,实现了 5.88的光电转换效率。 本文研究主要内容有 (1)制备 C60 和离子液体的单层以及复合电子传输层,并对其表面形貌及对钙钛矿薄膜 的影响进行表征。 (2)采用一步反溶剂法制备了 MAPbBr3 钙钛矿太阳电池,并研究了其光电性能。 2. 制备过程简述 图 1. 不同电子传输层上面制备 MAPbBr3 钙钛矿薄膜示意图 不同电子传输层的制备如图所示。IL/C60 结构的电子传输层的制备,首先将离子液体旋涂 在 FTO 上,然后将 C60 旋涂在离子液体薄膜上形成复合电子传输层。C60/IL 电子传输层的制 备与 IL/C60 电子传输层的制备过程相反。对于单层 C60 和离子液体电子传输层的制备,过程 与复合电子传输层中单层的制备过程相同。随后在制备的电子传输层上旋涂 MAPbBr3 钙钛矿前 驱体溶液,旋涂期间进行反溶剂处理从而获得平整致密的钙钛矿薄膜。最后,在钙钛矿薄膜上 旋涂 Spiro-OMeTAD 作为空穴传输层,蒸镀金电极,制得纯溴钙钛矿太阳电池。 3. 研究结果与讨论 3.1 不同电子传输层的表面功函及透过光谱 图 2. a 器件的能级图 b 不同电子传输层基底的透射光谱 图 2 a为通过开尔文探针测试,获得的四种电子传输层的表面功函图。由图可知,当在 FTO 上面分别旋涂单层 C60 和单层离子液体时,基底的表面功函为 4.19eV 和 3.89eV。当制备 复合电子传输层时,FTO/C60/IL 和 FTO/IL/C60 基底的表面功函分别为 4.09eV 和 3.93eV,介于 单层 C60 和离子液体之间。通过对比可以发现,当在 FTO 上旋涂单层 C60 时,功函只有小幅 度的降低。而在 FTO 和 C60 之间旋涂一层离子液体时,可有效的降低功函,从而降低了界面 势垒,有助于电子传输。图 2 b为四种不同电子传输结构的透过光谱。从图中可以看出单层离 子液体对 FTO 的透过几乎没有影响,但是当旋涂一层 C60 时,由于 C60 对光的吸收,透过率 会降低。值得注意的是,含有 C60 层的电子传输层的透过光谱几乎相同,表明 C60 与离子液体 30540505605705801203405607 80910 WavelngthmTransmion FTO/IL C60F/ TOIa b 的相对位置不会对器件的透过有影响。 3.2 钙钛矿薄膜的结构及光电性能 a1umFTO/C60b1um/IL38.°5.4°FTO/C60IL1umc0.3FT/I24.1umdFT/IL60 图 3 aFTO/C60,bFTO/C60/IL,cFTO/IL,dFTO/IL/C60 四种基底上制备的钙钛矿薄膜的 SEM 及基底与钙钛矿前驱体溶液的接触角结果 图 3 为aFTO/C60,bFTO/C60/IL,cFTO/IL,dFTO/IL/C60 四种基底上制备的钙钛矿 薄膜的 SEM 及基底与钙钛矿前驱体溶液的接触角结果。从图中可知, FTO/C60、FTO/C60/IL、FTO/IL 以及 FTO/IL/C60 与钙钛矿前驱体溶液的接触角分别为 38°, 15.4°,10.3°,24.2°。由 SEM 图可知,FTO/C60 基底上面制备的钙钛矿薄膜表面并不均匀 (图 3a),有许多的凹坑,在 FTO/C60 和 FTO/C60/IL 基地上制备的钙钛矿薄膜,虽然表面均 匀,但仍不平整致密(图 3b-c)。在 FTO 和 C60 之间旋涂一层离子液体时,基底与钙钛矿前 驱体溶液的接触角变小,钙钛矿前驱体溶液在 C60 表面的浸润性得到改善,从而钙可以明显地 提高薄膜的质量,整个钙钛矿膜均匀、光滑、无针孔。 图 4. 不同电子传输层上制备的 MAPbBr3 钙钛矿薄膜的瞬态荧光寿命 图 4 为不同电子传输层上制备的钙钛矿薄膜的瞬态荧光测试结果。由图可知,四种钙钛矿 薄膜的 τave 分别为 1.251ns,1.382ns,7.165ns,1.006ns。FTO/IL/C60 电子传输层上面制备的钙 钛矿薄膜的荧光寿命最小,说明 FTO/IL/C60 结构的电子传输层对促进载流子分离和传输更有 效,从而提高电池性能。 3.3 钙钛矿太阳电池性能 J-V 结果 图 4 基于不同电子传输层制备的 MAPbBr3 电池的 I-V 图及相应的光电参数 图 4 为基于不同电子传输层制备电池的 J-V 图。从图中可明显看出,基于 FTO/IL 电子传 输层的器件效率最低,仅为 1.59。基于 FTO/C60 和 FTO/C60/IL 电子传输层的器件的效率分 别为 2.24和 2.41。在 FTO/IL/C60 电子传输结构上面制备的电池的光电性能最好,效率为 5.88,其中 JSC为 6.14 mA/CM2,V OC为 1.39 V,FF 为 69.94。这得益于较好的成膜质量以及 各功能层之间良好的能级匹配。 4. 结论 本文以 C60 和离子液体作为电子传输材料,成功地在低温下制备了 n-i-p 结构的纯溴钙钛 矿太阳电池。其中采用 FTO/IL/C60 结构的电子传输层,因钙钛矿前驱体溶液在其上具有良好 的浸润性以及匹配的能级,钙钛矿薄膜的质量最好,实现了最高 5.88的光电效率。本文为低 温制备纯溴钙钛矿太阳电池提供了一个新的思路。 参考文献 [1] Zhou Z, Xu J, Xiao L, et al. Efficient planar perovskite solar cells prepared via a low-pressure vapor-assisted solution process with fullerene/TiO2 as an electron collection bilayer[J]. RSC Advances, 2016, 682 78585- 78594. [2] Lee M M, Teuscher J, Miyasaka T, et al. Efficient hybrid solar cells based on meso-superstructured organometal halide perovskites[J]. Science, 2012 1228604. [3] Leijtens T, Eperon G E, Pathak S, et al. Overcoming ultraviolet light instability of sensitized TiO2 with meso- superstructured organometal tri-halide perovskite solar cells[J]. Nature communications, 2013, 4 2885. 作者简介 姓名姚建曦 主要研究方向新型薄膜太阳电池,半导体光电材料 E-mailjianxiyaoncepu.edu.cn 通信地址北京市昌平区回龙观镇北农路2号 邮政编码102206
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